最新：钠离子电池正极材料中的拓扑保护机制的发现中科院物理所2022-01-05 18:11优质科学领域创作者随着人们对可再生能源储存的需求日益增长，省略…鉴于此，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心A04谷林研究组与E01胡勇胜研究组开展了密切合作。博士生高昂和张庆华副研究员为论文第一作者，谷林研究员、胡勇胜研究员与容晓晖博士为共同通讯作者。该工作提出了一种促进晶格氧氧化还原的拓扑保护机制，基于此机制的P3-NLMO正极在钠半电池中呈现出良好的LOR可逆性，并在锂半电池中提供了约240 mAh g的高容量和出色的容量保持率。在此项研究中，作者发现同为带状结构，P3-NLMO在十次循环后的容量几乎是P2-NLMO的两倍。结合球差电镜及第一性原理计算确定了NLMO带状过渡金属层的堆积序列，即一维拓扑结构（ODT）结构，原始的P2-和P3-NLMO中分别为---堆积和---堆积（图二）。电化学和结构分析证实，在P3-NLMO中，---堆积在钠离子脱嵌过程中保持不变，其稳定的拓扑特征为可逆LOR提供了拓扑保护，而P2-NLMO中---堆积的拓扑特征则不能稳定保持，在循环过程中逐渐从---堆积演变为---堆积，而---模型容纳更少的钠离子，导致容量衰减。我们使用一维拓扑序来重新定义P3-NLMO结构，对应的拓扑序为R= [1 3 5 2q + 1]，而P2-NLMO为R= [1 2 3 q ]。区别于传统相（O型或P型）定义，拓扑序作为层状正极的一个新序参量，可以用来描述不均匀过渡金属层之间的相互作用。在本工作中，P3-NLMO所具有的奇数型拓扑序更有利于维持结构的稳定性，从而提升LOR的可逆性。P3-NLMO正极在锂半电池中，在电压范围为2.0 ~ 4.8 V和电流密度10 mA g的条件下，在第二个循环中提供了约240 mAh g的可逆容量，在30个循环后显示出98%的容量保持率；而P2-NLMO容量为183 mAh g，30圈后容量保持率仅为60%。这项工作为开发高能量、低成本、环境可持续和安全的正极材料提供了强有力的指导。

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